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中科院大化所孙剑课题组解析碳化钼碳化过程的“真相”

作者:钨钼云商  发布时间:2023-01-05  点击量:1226


近日,中科院大连化学物理研究所孙剑、俞佳枫团队与刘岳峰团队合作,通过设计一种痕量铑负载的氧化钼,经一步碳化处理后合成高纯度的 α 相碳化钼催化剂,并且在低温水汽变换反应中展现出良好的催化活性。该团队通过原位 XRD,原位 XAS 及原位 TEM 等表征,研究分析了在程序升温碳化条件下由氧化钼转化成 α 相碳化钼的过程,并阐述碳化过程中的关键影响因素。

相关成果以 "In-situ   Investigations on Structural Evolutions during the Facile Synthesis of Cubic a-MoC1-x   Catalysts" 为题,于 2022 年 12 月 14 日发表在《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc.)上,并被选为封面论文。该文章的第一作者是中科院大连化学物理研究所博士研究生孙兴涛。

封面图片:研究人员通过引入微量 Rh(雪花),建立了一步合成 α -MoC1-x 的简便通用策略。黑色宝箱中的金色立方体为 α -MoC1-x,左方为甲烷和氢气小分子,将 MoOx 碳化为 α -MoC1-x 后生成右方的水和一氧化碳。研究人员通过大量不同方面的原位表征解锁了 " 黑色宝箱 " 渗碳过程中的关键因素和结构演变,从而为碳化物相变调控提供了思路。图片由中国科学报社科学可视化中心制作

研究发现,纯 MoO3通过一步碳化处理后仅能得到 β -Mo2C,而通过负载痕量 Rh 可以改变碳化钼的晶相结构,展现出极高的贵金属利用率。作者首次利用多维度表征手段(原位 XRD、XAS、ETEM 等)揭示了碳化钼催化材料的碳化过程和形成机理,从原子尺度观察到了晶相结构的动态演化过程,分析了在程序升温碳化条件下由三氧化钼转化成 α 相碳化钼的过程,并讨论了中间过渡态晶相及其演化情况,阐述了碳化过程中的关键影响因素。证实了碳化发生之前的中间过渡态立方相 MoOx的形成至关重要,它是决定碳化遵循拓扑变换路径并最终实现一步碳化合成 α 相碳化钼的关键中间体,为 α 相碳化钼催化材料低成本且可控的制备提供了指导,对碳化钼催化材料的推广和发展具有重要意义。

值得一提的是,这张登上化学顶刊 JACS 封面的图片由中国科学报社科学可视化中心制作完成。

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论文原文链接:

https://doi.org/10.1021/jacs.2c08979

关键字:碳化钼、钼催化剂钼前沿钼先进技术钼科技钼应用

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